Franco-irlandais, Edwin Crossley-Mercer est né en 1982. Il baigne dans un milieu musical grâce à sa famille : son père irlandais chante de la country, sa mère alsacienne lui donne le goût de la musique classique, de l’opéra et du Lied allemand. Sa grand-mère lui chante des mélodies populaires en allemand. Il commence par étudier la clarinette puis le chant au Conservatoire de Musique de Clermont Ferrand et complète sa formation au Centre de musique baroque de Versailles, ainsi qu’à l’Académie de musique Hanns Eisler de Berlin où il se spécialise à la fois dans l’opéra et l’interprétation des Lieder. Il remporte en 2007 le premier prix du concours de chant Nadia et Lili Boulanger et participe à des master-classes, auprès de Ruben Lifschitz, Thomas Quasthoff et Dietrich Fischer-Dieskau.

Edwin Crossley-Mercer fait ses débuts à Berlin en 2006 dans le rôle-titre de Don Giovanni de Mozart et dans le rôle de Kilian dans Der Freischütz de Weber. Il chante également dans Doktor Faust de Busoni sous la direction de Daniel Baremboïm. Le Festival d’Aix-en-Provence le reçoit en 2008 dans Così fan tutte de Mozart avec le rôle de Guglielmo. Il débute à l’Opéra de Paris en Harlekin dans Ariane à Naxos en 2010. Ses débuts américains ont lieu à Los Angeles en 2013, avec le rôle-titre des Noces de Figaro de Mozart, année où il chante Dandini dans La Cenerentola à l'Opéra du Rhin. Paris le retrouve en 2014 en Jupiter dans Platée de Rameau, année où il débute à Glyndebourne en Leporello dans Don Giovanni. Il revient ensuite à Paris pour chanter Pollux dans Castor et Pollux (Rameau) au TCE. En 2015, il chante Papageno dans la Flûte enchantée à Bastille, où il interprète également Brander pour la prise du rôle-titre de la Damnation de Faust de Berlioz par Jonas Kaufmann. Il est Lescaut dans Manon de Massenet à Dallas en 2016, puis chante Guglielmo à Paris en 2017, ainsi que Schaunard dans La Bohème à l'Opéra Tchaïkovski de Perm et Guglielmo dans Cosi fan tutte à Bastille. En 2018, le Festival de Munich l’accueille en tant que Rodomonte dans Orlando paladino de Haydn tandis que le Théâtre de la Vienne l’invite à chanter Walter Furst dans Guillaume Tell. Il se concentre en 2019 sur le répertoire baroque : il chante Apollon dans les Boréades à Dijon, Thésée dans Hippolyte et Aricie à Zürich, Jupiter dans Isis à Beaune puis Osman et Ali pour l'entrée au répertoire des Indes galantes à Bastille. Il évolue ensuite au sein de la troupe de l'Opéra d'Etat de Bavière : il y chante notamment Don Fernando dans Fidelio. En 2020, il chante le Fauteuil et l'Arbre dans L'enfant et les sortilèges à l'Opéra de Paris. 

En 2020/2021, Edwin Crossley-Mercer poursuivra son travail en troupe à Münich avec Cosi fan tutte, cette fois pour sa prise du rôle de Don Alfonso en septembre, puis Angelotti dans Tosca en octobre. Il incarnera ensuite Jupiter dans Platée au Théâtre de Vienne en décembre puis au Liceu de Barcelone en février.