Après avoir été encouragée lors d'une master class donnée par la soprano Mady Mesplé, Chloé Chaume débute sa carrière avec le rôle d'Hélène (La Belle Hélène) au Théâtre de Neuilly en 2011. Elle se perfectionne ensuite auprès de la mezzo-soprano Mariam Sarkissian et suit les master classes de Karine Deshayes, Sophie Koch, José van Dam, Michel Trempont, Emmanuel Plasson et Michel Plasson.

L'Opéra de Tours lui permet de prendre ses premiers rôles. Elle y fait ses débuts en 2013 dans L'Aiglon d'Arthur Honegger et Jacques Ibert (Thérèse de Lorget), puis incarne Julia dans Passionnément de Messager. L'année suivante, elle y prend le rôle de Frasquita dans Carmen de Bizet. A l'Auditorium des Arts et Métiers de Paris, elle est Donna Anna dans Don Giovanni de Mozart. En 2015, elle intègre la distribution de deux opus du Tryptique de Puccini mis en scène par Paul-Émile Fourny à Tours : Sœur Angélique, où elle incarne Sœur Osmina et Gianni Schicchi où elle porte le costume de Nella. Elle fait ses débuts au Capitole de Toulouse cette année-là, dans les Fiançailles au couvent de Prokofiev (Lauretta).

En 2016, elle retourne à Tours en Clorinda dans La Cenerentola mise en scène par Jérôme Savary. Ensuite, elle prend le rôle de Musetta (La Bohème) en version de concert dans des églises parisiennes, puis celui de Violetta dans La Traviata à l'Auditorium des Arts et Métiers de Paris. En 2017, elle est invitée aux Chorégies d'Orange pour « Musiques en fête ». La même année, elle est l’Amour dans Orphée et Eurydice (Gluck) avec l’Opéra Côté Chœur. En 2018, elle chante Marguerite dans Faust de Gounod à Reims puis à Metz, avant Nice l'année suivante. En 2020, elle prend part en Comtesse à la version participative des Noces de Figaro à Rouen, au TCE et à Avignon, où elle revient peu après créer Le Messie du peuple chauve d'Éric Breton. En 2022, elle s'attaque au rôle-titre de Thaïs à Tours, puis chante Flamma dans Le Voyage dans la lune à Nice.

En 2022/2023, Chloé Chaume interprètera Lisa dans Le pays du sourire de Lehar au Conservatoire de Nice, puis Valencienne dans La Veuve joyeuse à Saint-Etienne en décembre.